Nagyaktivitású radioaktív hulladékok hatékonyabb és gazdaságosabb kondicionálására fejlesztettek új mátrixüveget az ELKH Energiatudományi Kutatóközpont (EK) kutatói.

A radioaktív hulladékok végső elhelyezése korunk egyik legsürgetőbb problémája. Az ELKH Energiatudományi Kutatóközpont kutatói a nagyaktivitású radioaktív hulladékok kondicionálására olyan boroszilikát mátrixüveg-összetételt fejlesztettek, amellyel tömegarányosan több radioaktív hulladékot lehet megkötni gazdaságosabb előállítás mellett. Munkájuk során bebizonyították, hogy a lantanoida-oxidok az eddig ismert legnagyobb koncentrációban – akár a teljes tömeg harminc százalékában – képesek úgy beépülni az üveg alapszerkezetébe. Itt részt vesznek a szerkezet kialakításában de jelentős változást nem okoznak.

A kiégett fűtőelemekből visszamaradó radioaktív hulladék jórészt urán-trioxidból és nagyobb rendszámú aktinoidákból áll. Ez utóbbi elemek a hulladékban nagy mennyiségben vannak jelen, de modellkísérletekhez nem elérhetőek. Ezért a boroszilikát mátrixüveg-összetételhez az aktinoidákat kémiailag modellező lantanoidákat adtak különböző koncentrációban, így optimálva a mátrix-hulladék arányt. A lantanoidákat tartalmazó üvegek hosszú távú viselkedését a kutatók kioldódási kísérletekkel vizsgálták, amelyek eredményei szerint az üveg alapszerkezete nem sérül. A lantanoidák kioldódása pedig az idő előrehaladtával elhanyagolható szintre csökken.

A vonatkozó törvényjavaslat alapján az itthon keletkező radioaktív hulladékról Magyarországnak kell gondoskodnia, alkalmazva a többszörös mérnöki gátak és a mélységi védelem elvét.

A mérnöki gátrendszer első és legfontosabb eleme a hulladék stabilizálására alkalmas mátrixanyag. A nagyaktivitású radioaktív hulladék kondicionálása céljából az EK kutatói kifejlesztettek egy öt-komponensű, gazdaságosan előállítható boroszilikát üvegösszetételt (SiO₂-Na₂O-B₂O₃-BaO-ZrO₂, a továbbiakban: „mátrix”). Ez többféle radionuklid befogadására alkalmas. A radionuklidok mátrixüvegben való megkötésének folyamatát vitrifikálásnak nevezzük. A kifejlesztett boroszilikát mátrixüveg-összetételhez a kutatók a hulladékban jelenlévő aktinoidákat kémiailag modellező lantanoidákat adtak, tíz–harminc tömegszázalék cérium-dioxid (CeO₂), neodímium-trioxid (Nd₂O₃) és európium-trioxid (Eu₂O₃) formájában.

Az így létrehozott modellüvegek szerkezetvizsgálatát hazai és nemzetközi nagyberendezéseken végezték. A neutron- és röntgendiffrakciós mérések kiértékeléséhez a 3D atomi konfiguráció modellezésére a fordított Monte Carlo szimulációs programot használták. Megállapították, hogy az alapszerkezet felépítésében a szilícium-dioxid (SiO₂) és dibór-trioxid (B₂O₃) játszanak szerepet, illetve hogy vegyes ^[4]Si-O-^[3,4]B láncok alkotják az üveg vázszerkezetét.

A diffrakciós eredményeket magmágneses rezonancia és Raman-spektroszkópia alkalmazásával megerősítették.

Az atomi szerkezeti paraméterek azt mutatták meg, hogy a mátrixüveg az eddig ismert legnagyobb koncentrációban, harminc tömegszázalékban képes lantanoida-oxidok – CeO₂, Nd₂O₃ és Eu₂O₃ (plutónium, amerícium és kűrium aktinoidákat kémialag modellezve) – stabil megkötésére. A másodszomszéd-távolságok – Si,B–Ce, Si,B–Nd, Si,B–Eu – pedig arra adtak választ, hogy a lantanoidák az amorf szerkezet felépítésében is szerepet játszanak. Kapcsolódnak a szerkezetalkotó szilícium- (Si) és bóratomokhoz (B). Ezáltal stabilizálódnak a rendszerben, így beépülve a mátrixüveg-szerkezetbe. Röntgenabszorpciós kísérletek eredményei alapján megállapították, hogy a cérium az üveg szerkezetébe Ce³⁺ formában épül be, illetve a Nd³⁺ és az Eu³⁺ ionok nem alkotnak klasztereket az üveg szerkezetén belül.

A kifejlesztett, harminc tömegszázalék lantanoida-oxidot tartalmazó boroszilikát mátrixüveg-összetételek kioldódási vizsgálatát nemzetközi szabvány alapján végezték el. Különböző időskálán és állandó – 90±1 Celsius-fok – hőmérsékleten. A folyadékfázis totálreflexiós röntgenfluoreszcenciás és induktívan csatolt plazma optikai emissziós spektrometriás mérései alapján megállapították, hogy a mártixban lévő üvegalkotók és módosítók – Si, B, Na, Ba – kioldódása elhanyagolható. Ennek köszönhetően az alapszerkezet nem sérül.

A lantanoidák kioldódása sem számottevő, a kioldódási kísérleti idő növekedésével valamennyi kioldódott lantanoida koncentrációja csökken. A kifejlesztett boroszilikát üvegösszetétel lantanoidamegkötési képessége és a mért kioldódási paraméterek biztatóak a radioaktív hulladékok hosszú távú tárolásához való alkalmazhatóságot illetően. Az EK kutatói a mátrixüveg szerkezeti és kioldódási tulajdonságainak vizsgálatát a jövőben urán-oxidok és lantanoida-oxidok együttes hozzáadásával tervezik kiterjeszteni.